O dicionário foi publicado pela Hachette em fascículos entre 1863 e 1872, porém sua elaboração iniciou em 1841, quando Littré assinou contrato com Louis Hachette e recebeu deste um adiantamento de 4 mil francos. Em seu prefácio, Littré afirma: "Fingi fazer nada menos do que dar uma monografia de cada palavra, ou seja, um artigo em que tudo o que se sabe sobre cada palavra quanto à sua origem, forma, significado e uso, é apresentado ao leitor. Isso ainda não tinha sido feito." [...] "Ao contrário de obras puramente explicativas, este dicionário é muito literário, cheio de citações de todos os tipos e de todos os períodos, e embelezado com conselhos sobre como usá-lo, ou repreensões a autores famosos que tomam liberdades com a língua francesa." Esta obra foi um sucesso. Foram vendidos quinze mil exemplares em dois meses da sua publicação. Sucessivas reimpressões ocorreram até 1943 e a última edição foi esgotada em 1956.